有机电子器件正越来越多地被开发用于构建用户友好型系统，这些系统能够与人体对接、处理生物信号并在单一平台内提供直接反馈。在这一背景下，有机晶体管因其柔软的形态和低电压操作特性，成为可穿戴和生物集成系统中有吸引力的电子构建模块。然而，如何在保持晶体管架构简洁性的同时集成可视化功能，一直是交互式电子系统面临的长期挑战。传统的单活性层有机晶体管存在电荷载流子注入效率低下的问题，导致漏极电压过高——场效应器件通常需要超过80伏特，而具有p-i-n结的电化学器件也需要高于3.5伏特——并且复合区域狭窄且空间动态变化，宽度通常小于75微米。

全新设计实现超低电压与宽域稳定复合

针对上述挑战，韩国首尔大学Tae-Woo Lee联合斯坦福大学鲍哲南院士合作，开发了一种单活性层电化学有机发光晶体管，通过在发光聚合物通道中引入离子传输增强剂，实现了低于3.5伏特的超低电压操作，同时获得了宽达267微米的空间钉扎复合区域（图1a）。该器件在3.5伏特电压下最大亮度达到826 cd/m²，可使用两节1.5伏特电池驱动，并保持了优异的机械柔性（图1b）。相关论文以“Ultralow-voltage electrochemical organic light-emitting transistors with pinned and wide lateral recombination”为题，发表在Nature Materials上。

图1 | 单活性层EOLET的设计。 a，在具有LEP通道的传统电解质栅控晶体管中，电解质栅控可通过LEP的电化学阴离子掺杂诱导空穴传输通过p通道，但电子注入缺失；因此，即使使用LEP作为通道，电荷载流子复合也非常有限。将ITE引入LEP通道促进了离子传输并在LEP/漏电极界面形成阳离子EDL。这改善了电子注入，甚至在低于能隙电势（|V_DS| < |E_g/e|）的电压下实现，并形成PRZ。 b，EOLET中柔性和大面积发光的示意图。EDL诱导的电子注入允许在p通道有机晶体管中实现大面积发光。此外，LEP的柔性本质使EOLET具备适合皮肤贴附应用的机械柔韧性。 

离子传输增强剂调控通道结构

研究团队在发光聚合物MEH-PPV中引入了离子传输增强剂，并系统研究了其对通道材料结构和形貌的影响。原子力显微镜图像显示，加入离子传输增强剂后，MEH-PPV薄膜形成了纤维状结构，表明聚合物链发生了从卷曲到线形的构象转变。掠入射X射线衍射分析进一步量化了微观结构变化：面内(100)层状堆叠距离从16.75埃显著扩大至21.65埃，而(010) π-π间距仅从3.94埃略微增加至4.03埃（图2a、2b）。这表明离子传输增强剂分子主要分布在烷基侧链附近，诱导了聚合物链的构象转变。光致发光光谱显示，随着离子传输增强剂含量的增加，MEH-PPV的荧光强度逐渐增强，表明共轭程度得到提升。原位紫外-可见吸收光谱实验证实，离子传输增强剂显著促进了发光聚合物薄膜中的离子传输——当离子传输增强剂含量从0%增加至30%时，吸光度转变速率明显加快（图2e、2f、2g）。循环伏安测试也表明，加入离子传输增强剂后电流密度增加，氧化还原峰清晰显现（图2i）。

图2 | ITE共混LEP的结构、光学和电化学性质。 a，原始MEH-PPV薄膜的二维GIXD图谱。 b，含20% ITE的MEH-PPV薄膜的二维GIXD图谱。 c，随ITE含量变化的PL强度。 d，随ITE含量变化的紫外-可见吸收光谱。 e，原位UV-vis测量装置示意图。 f，MEH-PPV/ITE薄膜随正电压增加的原位UV-vis吸收光谱。 g，MEH-PPV/ITE薄膜随负电压增加的原位UV-vis吸收光谱。 h，中性态（500 nm）和极化子态（800 nm）的吸收强度随施加电压的变化。 i，原始MEH-PPV和MEH-PPV/ITE薄膜的循环伏安曲线。 

漏极电双层形成实现钉扎复合区

为了阐明电化学有机发光晶体管的工作机制，研究团队制备了底接触、侧栅结构的顶发射p型有机晶体管（图3a）。原位光学显微镜图像显示，在恒定漏源电压-2.5伏特条件下改变栅极电压时，由于稳定的电双层形成且无电化学掺杂，复合区的位置不随栅极电压变化而移动，钉扎效应显著（图3b）。在离子传输增强剂含量为20%和30%的器件中，发光甚至在低于MEH-PPV能隙电势（约2.17伏特）的漏源电压下即可启动，证实了漏极处阳离子迁移形成的电双层有效克服了电子注入势垒（图3c）。飞行时间二次离子质谱分析显示，原始MEH-PPV薄膜在施加电压前后阳离子信号强度基本不变；而含有20%离子传输增强剂的薄膜在施加偏压后阳离子信号强度显著增加，证实了阳离子向漏极的迁移（图3d）。原位拉曼光谱分析进一步验证了工作机理：在关态下，拉曼峰位与未施加电压的原始样品相比没有变化，表明仅形成了电双层而无电化学掺杂；施加栅极电压后，源极附近苯环的拉曼峰从1,581 cm⁻¹显著位移至1,546 cm⁻¹，这是电化学p型掺杂形成极化子的特征；而漏极附近的发光聚合物则显示出发光背景增强，表明载流子复合发光（图3e）。电学与光学转移特性曲线显示，离子传输增强剂含量为10%至20%时器件可稳定开关，30%时则因过量离子传输增强剂破坏稳定电双层形成而呈现常开状态（图3f）。研究团队还制备了线形通道的4×4阵列和环绕电极通道的10×10阵列，均展现出稳定均匀的电致发光，验证了溶液加工工艺的可扩展性和几何适配性（图3g、3h）。

图3 | 具有漏极侧EDL的EOLET的操作机制。 a，具有侧栅的EOLET示意图。 b，EOLET在恒V_DS = -2.5 V操作下的操作机制和原位光学显微镜图像。由于稳定的EDL形成而无电化学掺杂，复合区的位置不随V_GS变化。比例尺，100 μm。 c，ITE含量不同时，从V_DS = 0 V到-2.5 V的正向和随后反向扫描，V_GS = -1.0 V固定。ITE含量为20%或30%的EOLET器件在|V_DS|低于MEH-PPV能隙电势（|V_DS| < |E_g/e|）时发光。 d，原始和ITE 20%薄膜的飞行时间二次离子质谱掺杂剖面。 e，LEP通道在源电极和漏电极上的原位拉曼光谱测量，用于验证操作机制。在关态下，形成稳定的EDL而无电化学掺杂。在开态下，源电极处发生电化学掺杂形成p通道，漏电极处发生辐射复合。 f，ITE含量不同时，EOLET在恒V_DS = -2.5 V下的光学转移曲线。 g，具有线形通道电极的4×4 EOLET阵列的EL图像，显示均匀发光和几何柔性。比例尺，1 cm（插图）。 h，具有环绕电极通道的10×10 EOLET阵列的EL图像，确认大面积集成和高器件密度。两种阵列格式均突出了溶液基制备工艺的普适性。比例尺，1 cm（插图）。

大面积柔性器件实现宽复合区域

在柔性大面积器件中，研究团队采用银纳米线嵌入的聚偏氟乙烯-六氟丙烯共聚物电解质作为侧栅电极，设计了通道长度为500微米的厘米级叉指电极结构，有效防止了关态下的意外发光（图4a）。该大面积电化学有机发光晶体管的开关比超过10⁴，最大亮度达到536 cd/m²。复合区域宽度随电压调控的系统分析显示：在固定栅极电压-1.5伏特条件下，将漏源电压从-1.5伏特扫描至-3.5伏特时，复合区域宽度从0微米拓宽至267微米；在固定漏源电压-3.5伏特条件下改变栅极电压时，复合区域宽度从约176微米拓宽至264微米（图4c）。这一前所未有的复合区域宽度远超传统场效应和电化学p-i-n结器件（图4d）。弯曲和扭转测试中，柔性器件保持稳定明亮的发光，并实现了线形、环形等多种发光图案（图4e）。该策略还被成功扩展至绿色荧光和热激活延迟荧光发光聚合物体系。研究团队还将柔性触觉传感器、柔性环形振荡器、柔性电化学有机发光晶体管和两节1.5伏特电池集成为一个独立的柔性系统，用于模拟生物疼痛感知功能（图4f、4g、4h、4i）。 

图4 | 柔性大面积EOLET。 a，大面积EOLET在开态（V_GS = V_DS = -3.5 V）下的照片。 b，大面积EOLET操作机制示意图。 c，取决于V_DS和V_GS的RZW，分别指示电子注入和空穴传输的增强。 d，EOLET性能与已报道的单活性层OLETs的比较。 e，柔性EOLET在弯曲和扭曲状态下以及不同图案和颜色下的照片。 f，SAND系统示意图：柔性触摸传感器、柔性环形振荡器、柔性EOLET和两节1.5 V电池。 g，柔性SAND在人工手上的照片（比例尺，2 cm）。 h，根据触摸输入强度的EOLET的I_ph。 i，根据0至0.33 N不同触摸强度的EOLET的I_ph。

总结与展望

这项研究工作通过在发光聚合物通道中引入离子传输增强剂，实现了高效的离子传输，在漏极界面形成电双层，克服了固有的电子注入势垒，使得发光可在甚至低于聚合物通道能隙的漏极电压下发生。与传统依赖动态p-i-n结形成的电化学有机发光晶体管不同，该器件抑制了n型掺杂前沿的形成，展现出空间钉扎的复合区域，不受栅极电压变化影响。这一成果为有机发光晶体管建立了新的工作范式，为实现简单有机晶体管架构中的低电压、空间钉扎发光提供了机理上的深入理解，为未来具有直观视觉反馈的用户交互式有机电子系统奠定了基础。