钙钛矿/硅叠层太阳能电池是下一代光伏技术的重要发展方向，目前已实现34%以上的认证光电转换效率（PCE）。然而，其长期运行稳定性问题，尤其是在组件层面，仍是阻碍其大规模商业化的关键瓶颈。在实际工作条件下，光伏组件常遭受局部阴影遮挡（如灰尘、树叶、建筑物等），导致部分子电池被迫进入反向偏压状态。这种反向偏压会引发局部过热、焊点熔化甚至封装失效，严重损害组件寿命。尽管叠层结构在一定程度上提高了击穿电压，但钙钛矿子电池在反向偏压下的降解机制尚不明确，特别是在器件物理层面的介电响应和失效路径仍未得到系统解决。因此，深入理解并抑制反向偏压诱导的降解，是推动钙钛矿/硅叠层电池走向实用化的关键课题。鉴于此，来自香港城市大学的朱宗龙教授，英国牛津大学的Ruy Sebastian Bonilla副教授，中国海宁中国新能源研发中心前沿技术部的李子佳博士，香港中文大学的Martin Stolterfoht副教授，深圳技术大学的肖爽副教授合作提出并验证了一种通过引入梯度介电层（GDL）来提升钙钛矿/硅叠层太阳电池反向偏压稳定性的策略。研究发现，钙钛矿与C60电子传输层之间的相对介电常数（ϵr）失配会导致界面电场不连续，进而引发载流子隧穿和卤化物离子积累，加速器件在反向偏压下的失效。通过引入GDL平滑电场分布，抑制异常能带弯曲，显著降低了隧穿电流和离子迁移。优化后的叠层器件在硅异质结（HJT）和隧穿氧化钝化接触（TOPCon）两种底电池架构上分别实现了34.18%和34.03%的效率（认证值为33.76%），并在-15V反向偏压下运行1000小时后仍保持92%以上的初始效率。此外，由七个子电池组成的叠层电池串在1000小时阴影应力测试后仍保持90%以上的性能，展示了该策略在实际应用中的巨大潜力。相关成果以题为“Improving the stability of monolithic perovskite/silicon tandems against reverse-bias stress using graded dielectric layers”发表在最新一期《nature energy》上。
研究团队首先通过红外热成像和原位温度监测评估了钙钛矿/硅叠层组件在局部阴影下的热响应。如图1b和1c所示，在30%的遮挡比例下，叠层器件表面温度升至372.2K，而单结钙钛矿器件在-10V反向偏压下温度也达到344.4K，表明钙钛矿材料本身具有较低的击穿电压。电-热耦合仿真结果显示，在10%遮挡条件下，叠层模块的输出功率下降至54.79%，峰值温度高达549K，显著高于钙钛矿单结模块的497K（图1f-1h）。这些结果表明，尽管叠层结构具有更高的击穿电压，局部阴影仍会引发严重的热积累和不可逆降解。
图 1 | 串联太阳能电池和模块在反向偏压应力下的失效为进一步揭示失效机制，研究团队通过XRD、XPS、NMR和FTIR等手段分析了降解产物，发现失效主要集中在电子传输层一侧，卤素离子（I⁻和Br⁻）在反向电场驱动下向C60侧迁移并积累。通过热导纳谱（TAS）测量，钙钛矿和C60的ϵr分别为23.13和2.47，存在显著失配。如图2a-2c所示，这种介电常数失配导致界面电场不连续，异常能带弯曲，增加了空穴隧穿电流，进而引发氧化反应和材料分解。为缓解这一问题，团队提出了由两层组成的梯度介电层策略（图2d-2e），并定义了“介电因子”（DF）作为评估电场平滑能力的指标。DF越接近1，电场连续性越好。在四种GDL组合中，GDL 1（p-F-PEA1 + MoS₂）表现最佳（图2f-2h）。在引入GDL后，研究团队进一步分析了能带结构和载流子动力学变化。如图3a所示，GDL显著抑制了反向偏压下的异常能带弯曲，降低了空穴隧穿电流。通过直流极化和TAS测量，GDL修饰后的器件在反向偏压下的离子迁移活化能（Ea）为0.260 eV，高于未修饰器件的0.161 eV（图3b），表明离子迁移被有效抑制。ToF-SIMS分析显示，GDL器件中C60侧的卤素离子信号显著降低（图3c）。PL光谱和准费米能级分裂（QFLS）映射进一步证实，GDL有效抑制了卤素偏析和界面电荷积累，如图3d和3e所示，GDL器件的QFLS与eVOC失配仅为0.001 eV，而REF器件高达0.164 eV。图 3 | GDL 策略消除了卤化物离子积累和异常能带弯曲研究团队将GDL策略应用于基于HJT和TOPCon底电池的叠层器件中。如图4a-4c所示，GDL修饰的HJT和TOPCon叠层电池分别实现了34.18%和34.03%的效率，显著高于对照组的32.07%和32.02%。其中HJT器件获得33.76%的认证效率。在ISOS-V-1协议下的反向偏压稳定性测试中（图4d），GDL修饰的HJT和TOPCon器件在-15V下运行1000小时后分别保持92.23%和92.69%的初始效率，而对照组下降明显。此外，由七个子电池组成的叠层电池串（图4e）在连续1太阳光照下运行1000小时后仍保持91.90%的效率（图4f）。在单子电池遮挡的阴影稳定性测试中（图4g），GDL器件在1000小时后仍保持90.17%的初始效率，而对照组在500小时内已下降至76.07%。在模拟昼夜循环的测试中（图4h），GDL器件在40个循环后仅损失3.64%的效率，远低于对照组的9.30%。本研究系统揭示了钙钛矿/硅叠层太阳电池在反向偏压下的关键失效机制，即钙钛矿与C60层之间介电常数失配引发的电场不连续性，导致空穴隧穿和卤素离子积累。通过引入梯度介电层（GDL），研究团队成功消除了这一电场不连续性，抑制了异常能带弯曲和离子迁移，显著提升了器件在反向偏压和局部阴影下的稳定性。该策略在HJT和TOPCon两种主流硅电池架构上均取得了>34%的效率，并在多种工业标准测试协议下展现出优异的长期稳定性。这项工作不仅为钙钛矿/硅叠层电池提供了可扩展的界面工程解决方案，也为其在真实环境下的商业化应用奠定了坚实基础。未来，该策略有望进一步集成到大面积组件和工业化生产线中，推动高效稳定叠层光伏技术的发展。专注期刊投稿、发表十年，任何投稿、写作难题欢迎咨询！
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