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南京大学,最新Nature!

来源:科诺科研

反常霍尔效应迎来“跨维度”突破:我国科学家在菱形石墨烯中发现全新量子态

长期以来,反常霍尔效应(AHE)作为凝聚态物理中连接磁序与电子轨道运动的核心现象,一直遵循着严格的“正交规则”:轨道磁化方向、电流方向与霍尔电压方向必须两两垂直。在二维体系中,反常霍尔效应与面内手性轨道运动产生的面外轨道磁化紧密耦合;而在三维体系中,当样品厚度远超垂直相干输运长度时,反常霍尔效应仅表现为二维体系按厚度平均的结果。然而,一个长期被忽视的维度空白区——样品厚度远大于原子层间距却又小于垂直相干输运长度的“跨维度”区间——理论上可能催生全新的物理现象。如何在实验上实现这一区间并发现新型反常霍尔效应,成为该领域面临的重大挑战。

针对这一问题,南京大学王雷教授于葛亮教授上海科技大学刘健鹏副教授南方科技大学赵悦副教授合作在菱形多层石墨烯中首次实验观测到一种根本性新型反常霍尔效应——跨维度反常霍尔效应(TDAHE研究发现,在厚度为2-5纳米的中间区间,电子可同时在面内和面外发生相干轨道运动,自发打破时间反演、旋转和镜面对称性,形成同时具有面外和面内轨道磁化的新奇金属态。相关论文以“Transdimensional anomalous Hall effect in rhombohedral thin graphite”为题,发表在Nature上,为关联拓扑物理开辟了全新研究方向。


研究团队制备了从三层到十五层不等的多个菱形石墨烯器件,并通过双栅极结构独立调控载流子浓度和位移场。从维度视角来看,二维反常霍尔效应具有面内手性轨道运动和面外磁化,三维反常霍尔效应本质上是二维分量的厚度平均,而新发现的跨维度反常霍尔效应则同时打破了时间反演、三重旋转和垂直镜面对称性,可同时承载面外和面内轨道磁化(图1a)。在磁响应特征方面,常规反常霍尔效应仅具有面外磁滞回线,面内霍尔效应表现为面外磁场驱动的线性霍尔电阻,而跨维度反常霍尔效应则展现出同时由面外和面内磁场诱导的明确磁滞回线(图1b)。研究采用的双栅极霍尔 bar器件结构中,菱形九层石墨烯被六方氮化硼封装,上下石墨栅极用于独立调控载流子浓度和位移场(图1c)。


图1 | 反常霍尔效应的维度视角及菱形九层石墨烯的基本表征。 a, 二维反常霍尔效应(左)、三维反常霍尔效应(中)和跨维度反常霍尔效应(右)的示意图。具有破缺的时间反演(T)、n重旋转(Cn)和垂直镜面(My)对称性的跨维度反常霍尔效应可以同时承载面外磁化和面内轨道磁化。 b, 三种不同类型反常霍尔效应的预期磁响应示意图。常规反常霍尔效应(左)仅具有面外磁滞回线;面内霍尔效应(中)由面外磁场驱动的线性霍尔电阻;跨维度反常霍尔效应(右)同时具有面外和面内磁场诱导的磁滞回线。 c, 双栅极霍尔 bar器件示意图。 

在菱形九层石墨烯导带侧,研究团队绘制了丰富的相图(图2a)。纵向电导率随载流子浓度和位移场的变化图显示,白色区域对应不同自旋-谷极化相之间的转变边界。这些相包括:正常金属(具有四重简并朗道能级)、半金属(双重简并)、部分同位旋极化金属(单费米面同时容纳两个多数和两个少数同位旋味)、四分之一金属(单重简并),以及一个位于四分之一金属相和部分同位旋极化金属相之间的绿色区域——这正是新发现的非常规金属相(图2b)。该相展现出独特的新月形费米面,与其它对称性破缺金属相及关联绝缘体、层极化绝缘体形成鲜明对比(图2c)。通过快速傅里叶变换分析量子振荡,研究确认了四分之一金属、部分同位旋极化金属和半金属相的简并度特征(图2d)。此外,纵向电阻随载流子浓度和垂直磁场的变化图揭示了自旋极化的半金属相与无自旋极化正常金属相之间的边界(图2e)。


图2 | 导带侧的相图与费米学。 a, 在磁场B⊥=4 T和基温T=15 mK条件下,纵向电导率σxx随n和位移场D变化的相图。 b, 图a中主要相态的示意图。不同颜色区域标注为不同的罗马数字,代表不同的自旋和谷极化味态:I,正常金属;II,半金属;III,部分同位旋极化金属;IV,四分之一金属。绿色区域V为新发现的非常规金属相。 c, 图b中各种对称性破缺金属相及关联绝缘体(CI)、层极化绝缘体(LPI)的示意图,以及基于傅里叶变换提取的示意性费米面轮廓。费米面轮廓中的填充色代表不同的同位旋极化构型。 d, 四分之一金属、部分同位旋极化金属和半金属相中量子振荡的快速傅里叶变换分析。 e, 在D=0.35 V/nm条件下,Rxx随n和B⊥变化的相图。数据沿图a中水平黑色虚线采集。红色虚线对应自旋极化的半金属相与无自旋极化的正常金属相之间的边界。 

跨维度反常霍尔效应的核心实验证据来源于面内和面外磁场下的输运测量(图3a)。在垂直磁场下,纵向电阻随位移场和载流子浓度的相图清晰标示了跨维度反常霍尔效应相——该相位于四分之一金属相和部分同位旋极化金属相之间,且随着垂直磁场增强至13特斯拉仍未形成朗道能级,表明其具有强关联基态。当研究团队在面内磁场下来回扫描时,反对称化霍尔电阻和对称化纵向电阻均观察到明确的磁滞回线,面内磁场诱导的矫顽场约160毫特斯拉,在不同载流子浓度和位移场条件下最大可达500毫特斯拉(图3b、3c)。相比之下,面外磁场诱导的霍尔电阻磁滞回线起始于约±3毫特斯拉,矫顽场仅约3毫特斯拉,与四分之一金属相中的斯通纳型同位旋铁磁体相当(图3d、3e)。两种磁滞回线矫顽场的数量级差异以及不同的温度依赖行为,有力证明了面内与面外磁化源于不同的内在物理机制,而非样品倾斜引入的赝像。

研究进一步通过霍尔电阻差(正向与反向扫描之差)描绘了面内磁化随载流子浓度和面内磁场的完整演化图谱,展示了面内磁化的出现、增强、消失以及密度驱动的磁序翻转行为(图3f)。值得注意的是,在四分之一金属相与跨维度反常霍尔效应相边界附近,研究还观察到了电场诱导的磁滞回线,这些回滞行为标志着一级相变,表明两种不同费米面拓扑结构的基态相互竞争。在不同载流子浓度下,面内反常霍尔信号在特定浓度处达到最大(图3g)。在不同位移场下,面内轨道磁化在较低位移场时出现,于中间位移场达最大,在更高位移场时消失,呈现出非单调演化趋势,与理论计算中面内磁化随位移场先增后减的预测一致(图3h)。


图3 | 具有独特面内轨道磁化和面外磁化的跨维度反常霍尔效应。 a, 在B⊥=4 T条件下,Rxx随D和n变化的相图(0.6 V/nm ≤ D ≤ 1.0 V/nm)。右侧面板展示了不同同位旋味和跨维度反常霍尔效应态(绿色区域)的示意图。 b,c, 在n=1.4×1012 cm-2和D=0.9 V/nm条件下,当B∥来回扫描时测量的反对称化霍尔电阻Rxy(b)和对称化Rxx(c)。 d,e, 在n=1.4×1012 cm-2和D=0.9 V/nm条件下,当B⊥来回扫描时测量的Rxy(d)和Rxx(e)。 f, 在D=0.9 V/nm条件下,霍尔电阻差ΔRxy随n和B∥变化的相图。 g, 在D=0.9 V/nm、T=50 mK条件下,几个选定载流子浓度n(单位为1012 cm-2)处的平行磁场依赖的Rxy。 h, 在n=1.2×1012 cm-2、T=50 mK条件下,几个选定位移场D(单位为V/nm)处的平行磁场依赖的Rxy。 

温度依赖实验揭示了面内轨道铁磁性的演化规律(图4a)。随着温度升高,面内磁场诱导的霍尔电阻和纵向电阻磁滞回线逐渐被抑制,矫顽场缩小且霍尔电阻差降低。然而值得注意的是,反常霍尔信号在1.5开尔文以下几乎保持恒定,直至约1.6开尔文附近才急剧下降。以霍尔电阻差随温度和面内磁场绘制的相图清晰展示了这一抑制过程,面内磁场诱导的矫顽场在20毫开尔文时可高达500毫特斯拉(图4b)。将矫顽场和霍尔电阻差绘制为温度的函数,两种不同器件的结果均显示面内铁磁序可持续至约1.6开尔文。相比之下,面外磁滞可持续至4开尔文以上(图4c)。这两种截然不同的临界温度进一步确认了面内与面外磁化源自不同机制——面内磁化依赖于垂直相干输运长度,而面外磁化则与斯通纳型巡游铁磁性相关。

为了揭示跨维度反常霍尔效应的微观起源,研究团队进行了系统的哈特里-福克计算(图4d)。当垂直电场足够强时,非相互作用的费米面在轻微电子掺杂下呈现环状(图4d上图)。然而,一旦纳入主导的长程库仑电子-电子相互作用,系统会被驱动至一个奇特的金属态,该态自发打破了时间反演、三重旋转和垂直镜面对称性,其费米面呈现新月形(图4d中图),并实现了完全的自旋和谷极化。由于时间反演、三重旋转和垂直镜面对称性的破缺,该态具有显著的每电子约2玻尔磁子的面内轨道磁化,并表现出非零的反常霍尔电导率。这一新月形费米面态能够自然地与面内磁场耦合,其反常霍尔电导率随面内磁场方向的翻转而改变符号。相比之下,当电场较小或载流子浓度较大时,相互作用基态变为保留三重旋转对称性的常规自旋-谷极化金属(图4d下图),不存在面内磁化。值得注意的是,该面内磁化纯属轨道起源,其出现完全由电子-电子相互作用驱动,无需自旋-轨道耦合的参与。当时间反演、三重旋转和垂直镜面对称性被新月形费米面破缺时,系统允许有限的面内轨道磁化,电子原则上可以形成面外电流回路来产生这一面内轨道磁化。


图4 | 面内磁滞的温度依赖性与哈特里-福克计算。 a, 在器件B中,位移场D=0.9 V/nm、载流子浓度n=1.4×1012 cm-2条件下,选定温度处的Rxy和Rxx随磁场的变化。 b, 在器件B中,n=1.4×1012 cm-2、D=0.9 V/nm条件下,ΔRxy随T和B∥变化的相图。 c, 根据图b中部分相同数据绘制的矫顽场ΔB和ΔRxy随T的变化。温度依赖数据取自器件B,器件A的相应结果展示于扩展数据图9d、e。 d, 哈特里-福克计算的费米面轮廓。色标中的不同颜色代表电子填充能带中不同的同位旋数量。顶部面板绘制了当垂直电场D≥0.3 V/nm时系统非相互作用的环状费米面。中部面板展示了一个具有新月形费米面的奇特金属态,该态包含了主导的长程库仑电子-电子相互作用,表现出完全的自旋和谷极化。底部面板展示了当电场较小(或n较大)时的常规相互作用自旋-谷极化费米面。

研究团队的跨维度反常霍尔效应发现,不仅打破了传统反常霍尔效应的正交规则,更在一个全新的物理维度区间内建立了关联驱动拓扑相的理论模型。这一突破性成果表明,在二维与三维之间的“跨维度”区间,物质可以呈现出既不同于二维也不同于三维的全新量子态。未来,通过引入莫尔超晶格势,有望在该体系中实现整数量子化甚至分数量子化的跨维度反常霍尔效应,这些受拓扑非平庸陈能隙保护的量子化态需要未来在跨维度区间进行异质结构和超晶格工程的探索。此外,扫描超导量子干涉仪或氮-空位中心磁强计等互补探测手段,有望揭示跨维度反常霍尔效应背后的纳米尺度磁纹理,为超越输运测量的深入理解提供可能。这项工作为探索跨维度景观中的关联与拓扑物理打开了全新的方向。

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