传统保暖材料的困境：机械强度与隔热性能的“鱼与熊掌”难题

在人体热调节的“第二层皮肤”——服装领域，传统天然纤维长期以来扮演着不可或缺的角色。然而，随着极端气候频发和可持续发展目标的推进，气凝胶纤维因其高孔隙率和超低导热性，成为个人热管理领域极具吸引力的替代材料。然而，该领域的发展始终面临一个根本性挑战：机械强度与隔热性能之间难以调和的矛盾。追求隔热所必需的高孔隙率，往往以牺牲机械强度为代价，导致纤维难以承受工业化纺织过程的严苛考验。尽管研究人员已将纤维强度从几十千帕提升至约70兆帕，但这仅能满足手工编织，远不足以应对复杂的现代纺织工程需求。

图1 | 可调控制备分级结构HANF-AF及纺织工程。 (a) 通过湿法纺丝工艺制备分级结构HANF-AF。(b) 湿法纺丝溶胶-凝胶转变中质子介导的相转化示意图，展示了通过表面电荷调控和双扩散实现的分级组装。(c) 极限孔隙率与极限拉伸应变的Ashby图。(d) HANF-AF丝束照片，展示了可规模化制造能力。(e) 用HANF-AF工业针织加工调温服装。(f) 自动针织机上生产的HANF-AF面料（左），放大视图显示规则的针织组织结构（右上）和折叠面料的柔韧性（右下）。(g) HANF-AF制成的背心（左）和棉质面料（右）。(h) 环境舱中测试的相应红外热像图。 

从废弃物到高性能纤维：闭环回收与纳米级结构调控

这项研究的起点是废弃的杂环芳纶纤维。研究团队通过一种自上而下的回收策略（图2a），将这些工业废料转化为直径仅3.4纳米的超细芳纶纳米纤维，实现了材料的闭环循环利用。这一过程始于KOH/二甲基亚砜超碱体系中的各向异性溶胀，氢氧化物的渗透破坏了分子间密集的氢键网络，最终获得带负电、高度稳定的单根纳米纤维分散液（图2b, c）。相较于传统Kevlar芳纶纳米纤维（约18.4纳米），这种超细的尺寸（图2d）为后续的精密结构工程提供了理想的纳米构筑平台。

图2 | 超细HANF的可持续制备与表征。 (a) 废旧芳纶纤维回收方案及气凝胶纤维生产工作流程。(b) 芳纶纤维的多尺度结构层次。KOH/DMSO超碱有机溶剂体系有效破坏链间氢键，形成具有高电负性和静电排斥的稳定纳米纤维分散液。(c) 所得HANF的原子力显微镜图像。(d) 单根HANF和Kevlar-ANF的宽度频率分布。Kevlar-ANF的宽度代表文献中的典型值。 

“编程”式自组装：质子触发下的多级结构演变

这些纳米构筑单元的组装过程由非共价相互作用与静电排斥之间的平衡所决定（图3a）。研究揭示了质子触发的两步协同组装机制（图3b）：首先，质子中和纳米纤维的负电荷，zeta电位在pH约11.5时达到临界点（图3c），减弱库仑排斥力，引发纳米纤维横向聚集成束；随后，咪唑基团的进一步质子化驱动纤维束的融合与成熟。紫外-可见光谱中吸收峰的蓝移（图3d）和红外光谱中特征峰的增强证实了这一过程。通过三元相图计算（图3e）和流变学测试（图3f）发现，酸性凝固浴显著降低了相分离所需的非溶剂阈值，并使零剪切粘度激增8.4倍。粗粒化分子动力学模拟（图3g）进一步直观证实，降低库仑排斥促使纳米纤维聚集成更致密的团聚体，同时扩大团聚体间的空隙。

图3 | HANF二级组装的基本原理。 (a) 不同纳米构建块宽度下纤维孔隙率与强度相关性的示意图。(b) 质子诱导的纳米纤维结构演变和HANF衰减库仑自组装过程中原纤间相互作用的示意图。↑的数量表示HANF相分离过程中受到的非共价相互作用力的大小。(c) 不同酸浓度滴定下HANF分散液的Zeta电位。pH~11.5是HANF衰减库仑行为的关键点。数据以平均值±标准差表示，n=3次独立实验。(d) 不同酸浓度滴定下HANF分散液的紫外-可见光谱。(e) HANF/DMSO/酸水溶液体系的三元相图，蓝-黄渐变区域反映了相分离过程中对非溶剂含量需求增加的趋势。(f) 加入1.0wt%酸后颜色和粘度变化的照片。(g) 粗粒化分子动力学模拟快照，显示不同质子化程度下带电纳米纤维的结构演变。 

核壳结构解密：梯度多孔网络如何兼顾强韧与隔热

通过原位偏光显微镜观察发现，湿法纺丝过程中，凝固浴的酸浓度决定了凝胶化前沿从纤维表皮向芯层传播的速度（图4a, b）。通过调控凝固浴酸度和牵伸比，研究团队实现了对纤维微观结构的精准“编程”。所得HANF-AF呈现出独特的双尺度多孔结构：致密的纳米多孔芯层与包裹着连通纳米纤维网络的大孔蜂窝状壳层（图4c）。这种分级结构在拉伸过程中实现了高效的应力传递，牵伸后的纤维拉伸强度可达111.2兆帕（图4d）。模拟结果表明，取向分级网络相比各向同性或单一取向网络，具有更均匀的应力分布和更高的载荷传递效率（图4e, f）。更重要的是，这种结构通过克努森效应抑制气相热传导、延长固相传热路径、阻隔热辐射，协同实现了超低的热导率（图4g-i），单层纤维毡在100°C热台上的温差表现远超Kevlar纤维。

图4 | HANF-AF的微观结构及其热/力学性能。 (a) 湿法纺丝初生纤维的原明明场和偏光显微镜图像，揭示了形成过程中的凝胶形态演化和液晶取向。(b) 凝胶化前沿边界位置随时间的位移曲线。数据以平均值±标准差表示，n=3次独立实验。(c) 在2wt% H₂SO₄凝固浴中纤维的分级多孔结构。(d) 代表性的应力-应变曲线对比：各向同性Kevlar-ANF、各向同性HANF、分级结构HANF和牵伸比为1.7的分级结构HANF。(e, f) 揭示潜在增强机制的单轴拉伸模拟。快照显示了四种代表性纳米纤维网络模型的米塞斯应力分布，分别从(e)顶部和(f)正面观看。(g) 具有分级孔结构和各向同性三维网络结构的多孔纤维的热传导示意图。(h) 纤维表面与热基底之间的温差与单层气凝胶纤维的关系。(i) 极限热导率与极限拉伸应变的Ashby图。 

工业化针织验证：从实验室纤维到保暖背心的“最后一公里”

研究的关键突破在于证明了HANF-AF yarn的工业可加工性。50长丝纱线的断裂载荷超过12牛（图1d），远超工业针织机约3.4牛的最低要求，成功在商业全自动横机上织造成大面积面料，并最终缝制成一件夹克（图1f, g）。在0°C环境舱中进行的热人实验表明（图5c, e），HANF-AF织物一侧的皮肤温度维持在32.7°C，较棉质对照侧（31.3°C）高出1.4°C，外表面温差高达5.1°C。在北京冬季户外实地测试中（图5f-h），穿着HANF-AF织物一侧的志愿者体表温度更高，且外表面温度更低，证明了其卓越的保暖性能。此外，该织物在经历100°C至-196°C的反复热冲击后，仍能保持97%以上的原始隔热能力，展现出在极端环境下的应用潜力。

图5 | 具有优异隔热性能的HANF-AF针织面料。 (a) 设计面料结构和背心图案、工业针织面料、整合面料片、为HANF-AF基背心缝制拉链，展示了大规模生产的潜力。(b) 针织HANF-AF面料的机械回弹性和柔韧性。(c) 穿着HANF-AF面料（左）和棉面料（右）背心的热人模型，在0°C环境舱中30秒和20分钟后的表面温度测量。(d) HANF-AF、芳纶、丝绸和涤纶面料制成的背心照片及相应的红外热像图。(e) HANF-AF和棉的面料表面温度追踪。曲线代表平均表面温度，如图5c中白色虚线框所示。(f) 北京户外服装热性能测试实验装置。(g) 穿着定制背心（HANF-AF面料和棉面料）志愿者的热像图。(h) HANF-AF面料和棉面料的表面温度变化曲线。

展望：开启可持续高性能热管理纺织品的新篇章

这项研究通过动力学控制的酸触发组装策略，成功构建了分级结构的芳纶纳米纤维气凝胶纤维，从根本上打破了隔热与强韧之间的经典权衡。多尺度表征与模拟证实，这种分级结构是实现低热导率和可纺织加工性的关键。更重要的是，从废弃纤维到功能服装的闭环制造流程，为可持续、高性能纺织品指明了一条清晰的产业化路径。该工作为将气凝胶的优异性能转化为可穿戴热管理应用的纤维材料，提供了一种可规模化、可持续的实现方案。

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