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西湖大学，最新Nature Electronics！

来源：科诺科研

随着可穿戴设备、软体机器人和健康监测等应用的兴起，柔性电子器件对半导体材料提出了严苛要求：既要具备优异的机械柔韧性，又要保持出色的电学性能。过渡金属二硫族化合物（TMDCs），特别是二硫化钼（MoS₂），因其原子级厚度、高载流子迁移率和机械鲁棒性而成为理想候选材料。近年来，化学气相沉积（CVD）技术已能在蓝宝石衬底上外延生长晶圆级单晶TMDC薄膜，其性能远超含有多晶缺陷的材料。然而，将这些高质量单晶薄膜集成到柔性基底上仍面临巨大挑战：传统的湿法转移技术依赖聚合物（如PMMA）和溶剂，容易引入表面污染，导致迁移率下降、掺杂波动和器件性能退化。尽管干法范德华转移可避免污染，但难以规模化应用于单晶薄膜——单晶TMDC与生长衬底的结合力更强，阻碍了机械剥离。因此，开发一种能保持材料本征性能、可规模化且兼容标准微纳加工工艺的晶圆级干法转移策略，成为柔性电子领域的关键需求。

鉴于此，来自西湖大学孔玮研究员和朱博文博士研发了一种基于高κ介电氧化铝（Al₂O₃）中间层的晶圆级干法转移技术。该策略无需接触聚合物或溶剂，成功将4英寸单晶MoS₂薄膜集成到柔性聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）衬底上。基于此方法制备的柔性场效应晶体管（FET）阵列展现出优异性能：最大迁移率达117 cm² V⁻¹ s⁻¹，亚阈值摆幅低至68.8 mV dec⁻¹，开关比高达10¹²，与刚性衬底上的器件性能相当。研究还进一步演示了基于MoS₂的柔性反相器，在亚阈值区工作时增益达218，功耗仅1.4 pWμm⁻¹。最后，团队将柔性MoS₂晶体管阵列驱动的有源矩阵触觉传感系统集成到机器人夹爪上，实现了实时触觉映射和物体识别。相关论文以题为“Wafer-scale integration of single-crystalline molybdenum disulfide for flexible electronics using oxide dry transfer”发表在最新一期《nature electronics》上。

氧化物干法转移工艺与结构

图1a展示了单晶TMDC的氧化物干法转移流程。以CVD法在c面蓝宝石上外延生长的单层单晶MoS₂为基础，首先通过电子束蒸发沉积薄层Al₂O₃以增强粘附，随后用原子层沉积（ALD）制备高κ Al₂O₃介质层。接着在氧化物顶部沉积金属层，将整个结构粘附到PET柔性衬底上，最终从蓝宝石衬底上剥离下来。几何统计显示，单晶MoS₂的转移良率高达99.963%。剥离后，在柔性PET衬底上形成了晶圆级MoS₂/高κ Al₂O₃/金属多层结构（图1b）。整个转移过程中，TMDC表面避免了与水和聚合物的接触，从而保持了本征性能。低能电子衍射（LEED）分析确认，转移后MoS₂的单晶性得以保留（图1c）。在器件阵列制备中，金属层可在转移前光刻成栅极阵列，形成局部背栅结构（图1d）。

图 1 | 氧化物干转移工艺

材料质量评估：无污染无损伤的转移效果

光学显微镜图像显示，氧化物干法转移的MoS₂表面均匀无污染，与生长态相当，而传统湿法转移样品则存在宏观和微观缺陷（图2a,b）。X射线光电子能谱（XPS）分析表明，湿法转移样品表面存在明显的C=O信号（源自PMMA和有机溶剂残留），而干法转移和生长态表面则无此污染（图2c）。针对ALD氧化物在TMDC表面成核困难的挑战，研究先采用电子束蒸发沉积超薄氧化物层，实现了均匀致密的覆盖并增强了粘附性。XPS中S 2p和Mo 3d峰一致+0.32 eV的蓝移证实了增强的电子相互作用（图2d）。随后沉积的ALD Al₂O₃层介电常数超过7，接近理想值。电容测试（图2h）和截面透射电镜（图2g）证实了高质量的介质性能和完整的单晶结构。拉曼和光致发光光谱表明转移过程对MoS₂本征性能影响极小（图2d-f）。

图 2 | 氧化物干转移工艺的材料质量

电学特性：创纪录的柔性晶体管性能

采用该技术，研究者在PET衬底上制备了432×432个背栅FET阵列（沟道长8 μm、宽20 μm）。输出和转移特性曲线（图3d,e）显示，氧化物干法转移器件的关态电流低至约10⁻¹⁵ A（飞安级），比湿法器件（10⁻¹¹ A）低四个数量级以上；亚阈值摆幅为68.8 mV dec⁻¹，接近热离子发射理论极限（湿法器件为216 mV dec⁻¹）。提取的界面态密度约为9.6×10¹⁰ cm⁻² eV⁻¹，比湿法器件低两个数量级。开态电流达300 μA（湿法为100 μA），接触电阻通过传输线法测得为214 Ω·μm，仅为湿法器件的四分之一（图3f）。综合性能使开关比接近10¹²，最大迁移率117 cm² V⁻¹ s⁻¹。图3h的对比显示，该性能与刚性衬底器件相当，远超以往柔性MoS₂器件。弯曲测试表明，器件在5 mm弯曲半径下经历100次循环后仍保持98%以上的性能（图3i）。图3j对比了各类大面积柔性薄膜晶体管技术，本工作同时实现了低漏电和高迁移率。

图 3 | MoS₂晶体管的性能特征

低功耗逻辑反相器与有源矩阵触觉传感

利用陡峭的亚阈值摆幅和超低关态电流，研究者构建了柔性PET衬底上的反相器阵列（图4a-c）。单个晶体管的本征增益在10³至10⁴之间（V_gs 0-1 V），比硅材料高两个数量级以上（图4d）。电压传输特性曲线显示出陡峭的输出电压跳变（图4e），在5 V电源电压下峰值增益达218（图4f）。弯曲测试表明反相器在机械应变下稳定工作（图4g）。功耗评估显示，在1-5 V电源电压下功耗仅为7.7 pW至29 pW（图4h）。与各类柔性反相器相比（图4i），本工作的功耗达到pW/μm级别（1.4 pWμm⁻¹），且增益比同类功耗器件高一倍以上。

图 4 | 基于MoS₂的柔性逻辑逆变器的特性

基于上述优异性能，团队开发了10×10有源矩阵触觉传感器阵列（图5a,b）。每个像素由MoS₂晶体管与压阻传感器串联组成（图5c）。100个晶体管的转移曲线表现出高度一致的开关性能（图5d）。压阻传感器采用碳纳米管/PDMS金字塔微结构，对低压高度敏感。晶体管漏电流随压力增加而明显上升，可检测低至200 Pa的压力变化（图5e,f）。将AM-TS集成到软体机器人夹爪上（图5g），可实时感知物体形状、位置和大小。图5h,i展示了成功检测六角螺母形状的压力分布成像能力。

图 5 | AM-TS 阵列的特性

总结与展望

这项研究报道了一种基于氧化物的干法转移策略，实现了单层单晶MoS₂到柔性衬底的无聚合物、无水接触集成，且与标准微纳加工工艺兼容。采用该方法制备的晶圆级MoS₂ FET阵列在柔性PET衬底上展现出117 cm² V⁻¹ s⁻¹的迁移率和高达10¹²的开关比，亚阈值摆幅接近理论极限60 mV dec⁻¹。由此构建的逻辑反相器实现了218的增益和皮瓦级功耗。研究还演示了共形集成到机器人夹爪上的有源矩阵压力传感电路，可用于实时触觉映射。这些结果表明，晶圆级单晶TMDC集成技术为高性能柔性电子器件在实际应用中的发展提供了可行平台。

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